Malgré des recherches intenses portant sur les propriétés électroniques des pérovskites halogénées, l’absorption sous le gap électronique reste peu explorée. L’absorption à deux photons est étudiée expérimentalement dans ce travail par la technique dite « time-resolved microwave conductivity » (TRMC). Le spectre d’absorption de MAPbI3 (matériau pérovskite prototype) et de deux composés analogues, présente une augmentation en deux étapes, qui rend caduque les lois d’échelles traditionnellement utilisées pour les semi-conducteurs traditionnels. Ces résultats sont par ailleurs confirmés par une étude en fonction de la température. A l’aide d’un modèle empirique de liaisons fortes permettant une intégration de la structure électronique sur l’ensemble de la zone de Brillouin, un bon accord avec les données expérimentales est obtenu. Nous concluons que la deuxième augmentation de l’absorption à deux photons est associée aux bandes d’électrons lourds et légers formées grâce au couplage spin-orbite géant en bande de conduction. Cette étude résulte d’une collaboration entre l’équipe CNRS Rennaise conjointe FOTON/ISCR et l’université technologique de Delft (groupe de T. Savenije).
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ISCR (Rennes, France), TU Delft (Delft, Pays-Bas)
The importance of relativistic effects on two-photon absorption spectra in metal halide perovskites, Z. Wei, D. Guo, J. Thieme, C. Katan, V. M. Caselli, J. Even & T. J. Savenije Nat. Commun. Vol. 10, 5342, 2019, hal-02379723
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