Fonctions Optiques pour les Technologies de l’informatiON - CNRS UMR 6082

Cette thèse est entièrement consacrée à l’étude par la théorie de la fonctionnelle de la densité électronique (DFT) des composés pérovskites halogénés, matériaux prometteurs pour de nombreux domaines applicatifs. Le caractère « hybride » organique/inorganique est illustré par différentes études de leurs propriétés structurales et électroniques. Le composé tridimensionnel MAPbBr₃ est tout d’abord présenté. Les propriétés électroniques fondamentales telles que la structure de bandes électroniques, la densité des états ou les fonctions d’ondes sont discutées. De plus, l’importance du couplage spin-orbite est mise en évidence. L’analyse des symétries est appliquée pour comprendre la symétrie des états électroniques et pour interpréter les propriétés optiques des différents matériaux. Les reconstructions structurales à la surface des cristaux de MAPbBr₃ entraînent l’apparition d’effets de type Rashba-Dresselhaus. Par ailleurs les défauts de surface et leurs passivations sont également étudiés.
Des travaux sur des matériaux pérovskites sans plomb potentiellement moins toxiques sont également proposés. Ces études ont pour but d’analyser leurs potentiels pour le photovoltaïque du point de vue des structures électroniques. Différentes stratégies de substitution sont envisagées allant du simple remplacement du plomb à d’autres alternatives plus élaborées comme les pérovskites doubles ou les pérovskites de basse dimensionnalité.